中国政法大学教授罗翔曾经在视频中讲述紧急避险这个概念时提出过一个饱受争议的例子:感受一个人在野外,感受好几天没吃饭要饿死了能不能吃掉一只大熊猫?答案是可以。
全新相关的研究成果以InfluenceofframeworkAldensityinchabazitezeolitesoncopperionmobilityandreactivityduringNOxselectivecatalyticreductionwithNH3为题发表在NatureCatalysis上。CuI氧化需要两个活化的CuI(NH3)2配合物配对以形成双核中间体,感受这意味着CuI氧化动力学应取决于骨架Al密度,感受因为Cu离子在沸石晶格中的Al位点上以离子方式连接到阴离子电荷上。
三、全新【核心创新点】 1、作者指出Cu分子筛通过NH3溶剂化的单核CuI和双核CuII络合物之间的动态相互转化实现在低温(523 K)下氮氧化物(NOx)SCR。四、感受【数据概览】图1 Cu I阳离子与骨架Al离子连接的配对示意图。这类的系统有时显示的动力学行为不能用平均场模型很好地描述,全新而是取决于活性位点的接近度和流动性的非平均场行为。
©2023TheAuthor(s)五、感受【成果启示】 综上所述,感受这项工作揭示了利用流动金属离子活性位点进行多相催化的新兴领域的设计原则,其中活性位点的接近性(受Cu密度的影响)和流动性(受Al密度的影响)都会影响反应活性,对于具有不同位置密度要求的反应,影响不同。 2、全新Al密度的增加导致SCR活性(即可氧化O2)的CuI离子比例和CuI氧化速率常数的系统性增加,全新这揭示了沸石骨架中阴离子Al中心如何调节离子连接的Cu阳离子的流动性及其在低温NOx SCR过程中的动态反应活性。
感受©2023TheAuthor(s)图3原位XAS测定稳态CuI分数。
并且,全新这项工作还推动了非平均场动力学建模方法的进一步发展,以捕获Cu位点之间距离依赖性的相互作用。感受添加剂中的羧基和羟基配体对金属锌有较强的化学吸附作用。
全新(A)不同添加剂的结合能和(B)BSA添加剂在Zn(002)晶面上的电荷密度差(黄色和青色团簇分别代表负区域和正区域)。感受(F)无添加剂ZnSO4电解液和含有不同添加剂的ZnSO4电解液的基准性能。
全新重点研究了含有不同官能团添加剂的调控电解液行为和保护作用机理以及原位生成SEI稳定锌阳极化学-力学性能的机制。感受(G)芳香族添加剂控制界面行为的示意图。
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